碳载体的金属单原子催化剂(M-SACs)是具有前景的ORR催化剂。M-SACs的ORR催化活性和选择性受到中心原子的配位杂原子结构的显著影响。以往报道发现氧原子配位M-SACs更倾向于发生2e- ORR而不是4e- ORR。
有鉴于此,海南大学田新龙教授、吴道雄副研究员、广东工业大学党岱副教授等首次报道氧配位M-SACs催化剂能够促进酸性体系的4e- ORR。
本文要点:
(1)
制备了以2个氧原子配位的Cr中心原子催化剂,Cr(acac)-NC催化剂。Cr(acac)-NC不仅具有优异的酸性体系ORR催化活性和稳定性,而且比N配位M-SACs在PEMFC表现更高的性能。
(2)
DFT理论计算结果表明位于碳载体的锯齿形边缘(zigzag)的Cr-O2位点是催化活性位点。
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Junming Luo, Yating Zhang, Zhe Lu, Chao Liu, Yueshan Xu, Hui Chen, Qi Wang, Daoxiong Wu, Dai Dang, Yijie Deng, Peng Rao, Peilin Deng, Jing Li, Zhengpei Miao, Xinlong Tian, Oxygen-Coordinated Cr Single-Atom Catalyst for Oxygen Reduction Reaction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202500500
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500500