从液态有机氢载体,特别是环己烷和甲基环己烷等环烷烃中有效释放氢的技术的进步,对于实现以氢为中心的社会具有重要意义。但是,在温和条件下实现以提高完全芳构化选择性为特征的均相催化无受体脱氢仍未曾实现。
有鉴于此,东京大学Motomu Kanai、Harunobu Mitsunuma等报道设计一种由双氢原子转移过程促进的催化剂体系,在可见光照射下实现了环境温度下对惰性环烷烃的无受体脱氢催化转化。
本文要点:
(1)
通过四丁基氯化铵和硫代磷酸氢原子转移催化剂的协同利用,利用潜在可能的液体有机氢载体,实现了无受体的催化脱氢和芳构化,反应具有优异的官能团耐受性。
(2)
该反应的适用性兼容各种环己烷衍生物,而且在连续的流动相反应器也能够顺利的发生。这一反应成功的关键是使用双重HAT催化剂(TBACl和TPA)的协同组合,促进芳构化。
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Jagtap, R.A., Nishioka, Y., Geddis, S.M. et al. Catalytic acceptorless complete dehydrogenation of cycloalkanes. Nat Commun 16, 428 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-55460-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55460-y