北京航空航天大学&上海硅酸盐研究所JACS:Co掺杂和Cr空穴协同增强无定形NiFeOOH的OER性能
纳米技术 纳米 2025-01-09

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NiFeOOH上的双位点协同催化机制表明,Ni位点的弱吸附和Fe位点的强吸附限制了其对碱性OER活性。大规模的DFT模拟计算表明,Co掺杂能够增强Ni位点的吸附,而金属空位可以减弱Fe位点的吸附。通过两个因素之间的结合,能够进一步调节原子环境,优化含氧中间体的自由能,因此提高OER活性。

有鉴于此,北京航空航天大学郭林教授、周苇教授、中国科学院上海硅酸盐研究所刘建军研究员等利用Co掺杂和Cr空位制备了一种非晶态催化剂VCr,Co-NiFeOOH。

本文要点:

(1)

这种催化剂在100 mA cm-2电流密度的OER过电位为239 mV,在500 mA cm-2电流密度下能够稳定运行超过500 小时,过电势保持~98 %。基于阴离子交换膜(AEM)构建的水电解槽在1M KOH溶液和1.68 V电压实现了1 A cm-2的优异性能。

(2)

XPS、软X射线吸收光谱(soft-XAS)和XANES表征,结合Bader电荷分析的结果表明,局部微环境的调控可以通过Co掺杂提高Ni的价态,从而改善Ni位点的吸附能。Cr空位能够缓解Fe位点的强吸附。DFT计算结果表明,Co掺杂和Cr空位的协同效应导致Ni/Fe位点的电荷重新分配,优化Ni和Fe的d能带中心,并且形成了Ni-Fe双位点,降低OER决速步骤的能垒。

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Hua-Jie Niu, Nian Ran, Wei Zhou*, Weixuan An, Chuanxue Huang, Wenxing Chen, Min Zhou, Wen-Feng Lin, Jianjun Liu*, and Lin Guo*, Synergistic Atomic Environment Optimization of Nickel–Iron Dual Sites by Co Doping and Cr Vacancy for Electrocatalytic Oxygen Evolution, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c14675

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14675


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