双原子催化剂具有结构可调控和协同效应,在各种催化反应中具有广阔的应用前景。但是,双原子催化剂的精确结构与特定的结构和不同的金属的双原子组合仍然具有较大的挑战性。
有鉴于此,北京化工大学孙晓明教授、刘文教授、李加展副教授、俄勒冈州立大学冯振兴教授等提出了一种选择性蚀刻和金属离子吸附策略,以精确地将第二个金属原子(M2)分配到单原子位点(M1-Nx)上,构建双原子位点(例如Fe-Pd, Fe-Pt, Fe-Ru, Fe-Zn, Co-Fe,Co-Ni和Co-Cu)。
本文要点:
(1)
在这种双原子催化剂的构筑策略,过氧化氢选择性地蚀刻M1-Nx(表示为α-C)附近带正电的碳原子,产生的空位在随后的吸附步骤中捕获M2。
(2)
与单一位点催化剂相比,这些双原子催化剂具有优化的电子结构和增强的ORR活性,具有代表性的Fe-Pd-NC和Co-Fe-NC催化剂是性能最高的ORR反应催化剂(半波电位分别为0.92 V和0.91 V)。
本文报道的α-C在单原子催化剂中的选择性蚀刻和定向合成双原子位点提供了一种新型后处理策略。
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Xiangrong Jin, Mengyao Chang, Hao Sun, Chun-Wai Chang, Marshet Getaye Sendeku, Yajie Li, Maoyu Wang, Jinjie Fang, Yizhe Li, Qingyi Zhu, Boyuan Li, Jiage Yu, Yafei Liu, Zheng Chang, Guoxin Zhang, Zhongbin Zhuang, Lu Bai, Qing Ma, Zhenxing Feng*, Wen Liu*, Jiazhan Li*, and Xiaoming Sun*, Targeting Synthesis of Diatomic Catalysts by Selective Etching and Sequential Adsorption of Metal Atom, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c14760
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14760