JACS综述:智能单原子催化剂
纳米技术 纳米 2025-01-09

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尽管单原子催化剂在现代多相催化中有着巨大的影响,但是仍然困扰着催化领域,导致单原子催化反应通常难以得出正确的结论。在许多情况下,这种不确定性的产生原因来自缺乏对单原子在工况下的结构变化的明确认识,并且缺乏催化机制有关的控制单原子的基本因素的理解。这导致人们对于正确定义和术语的混淆,特别是对催化剂的真正活性物种的定义,以及获得远程有序的均相载体方面的非常困难[Chi S. et al., J. Catal. 2023, 419, 49-57. DOI: 10.1016/j.jcat.2023.02.003]。最近的大多数研究都关注于弄清楚SAC在催化反应中的几个关键作用。但是,一个严重受到忽视的问题是,如何考虑SAC金属位点上所有的动态现象,并且将传统催化剂转变为在工况下具有智能、刺激响应、结构可控变化的单原子催化剂。这种“智能特点”可能会发展一些能够解决SAC常见缺点的途径(比如选择性和稳定性)。

有鉴于此,意大利的里亚斯特大学Paolo Fornasiero教授、Michele Melchionna副教授等综述报道提出了我们对这些尚未探索的利用SAC动态的机会的看法,讨论了开发“智能”单原子催化剂的前景。

本文要点:

(1)

这项综述的内容包括智能催化剂的产生和发展、SAC催化剂未曾深入研究的现象、智能催化剂的挑战和展望。

(2)

讨论可能成为下一代SAC催化剂的各种例子,这项研究将其称为“智能”单原子催化剂(SSAC)。尽管目前远远未达到智能行为SAC的可能,但是本综述为实现这一智能单原子催化剂的目标提供了途径。

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Michele Melchionna* and Paolo Fornasiero*, On the Tracks to “Smart” Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c15803

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15803


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