电化学2e- ORR反应为可持续制备H2O2提供一条方法,但是开发具有优异催化活性、选择性、长期稳定型的电催化剂仍然是个挑战性课题。
有鉴于此,苏州大学康振辉教授、陈子亮副教授、柏林工业大学Prashanth W. Menezes等报道通过两步水热反应制备具有开放通道的多级空心SmPO4纳米球的新颖策略解决这个难题。
本文要点:
(1)
生成的多级空心SmPO4纳米球在0.1 M KOH电解液和比较宽的0.0-0.6 V电压窗口具有优异的2e- ORR选择性(超过93 %),在0.45 V的选择性达到峰值(96 %)。当SmPO4用于阴极构筑流动相电解槽,在100 mA cm-2电流密度稳定工作的时间达到12 h,法拉第效率一直保持90 %。
(2)
通过XAS、原位Raman、FTIR等表征技术和理论计算结合,并且对ORR反应后的样品进行测试,发现这种空心结构具有本征开放通道,具有最合适的金属原子间距,出色的结构稳定性和组成稳定性。这些特点显著增强2e- ORR反应的热力学、动力学、稳定性。而且,在中性环境下同样具有优异的2e- ORR性能。此外,这项策略能够拓展至其他空心稀土元素的RE-P-O化合物,表明中性和碱性条件的优异2e- ORR性能。
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Zhiwei Liu, Zhaowu Wang, Diandian Lv, Hongyuan Yang, Zhenhui Kang, Suptish Ghosh, Prashanth W. Menezes, Ziliang Chen, Efficient Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide Enabled by a Hierarchical Hollow RE–P–O (RE = Sm, La, Gd) Architecture with Open Channels, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202311997
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202311997