根据电竞投注官网 报道,非酸性的二氧化硅载体的Fe位点具有丙烷脱氢(PDH)催化活性,但是目前人们对于位点结构和催化活性之间的明确关系仍不清楚。
有鉴于此,加州大学伯克利分校Alexis T. Bell教授等报道深入研究脱铝BEA分子筛(DeAlBEA)Fe位点的PDH催化活性。
本文要点:
(1)
通过XAS、UV-Vis、IR光谱表征技术研究吡啶和氘代乙腈的吸附,发现当Fe/Al0的比例为0.04,能够形成孤立的Fe位点。这种孤立Fe位点在823 K和15 kPa丙烷气体作为反应物,PDH催化活性达到213 molC3H6/molFe h。当丙烷反应气体中加入15 kPa H2,PDH反应速率提高至391 molC3H6/molFe h。在两种反应条件下,丙烯的选择性都达到99 %。
(2)
通过d3乙腈IR红外光谱表征,发现开放Lewis酸位点((−Si–O−)2Fe3+–OH)是PDH的活性位点,但是当Fe/Al0比例增加,Brønsted酸位点(≡Fe3+–O(H)–Si≡)产生丙烷裂解。向丙烷加入H2的PDH反应动力学实验表明H2通过增强丙烷吸附强度,增强0.04FeDeAlBEA的反应活性。
参考电竞投注官网
Afnan Alghannam and Alexis T. Bell*, Effects of Cofeeding Hydrogen on Propane Dehydrogenation Catalyzed by Isolated Iron Sites Incorporated into Dealuminated BEA, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c12344
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12344