设计多金属位点用于控制CO2电催化还原反应的产率具有发展前景,但是具有非常大的挑战。传统多金属位点材料的合成需要热解前体分子,这个过程通常难以控制。
有鉴于此,郑州大学臧双全教授、蔡金孟副教授、邹如意副教授、王珊博士等报道一种自下而上的策略,在COF中合成了多金属位点,能够通过调节催化活性位点的电子结构,控制CO2还原反应的选择性。
La元素掺杂能够调节双原子Cu位点的电子结构,将产物从乙烯转变为甲烷。DFT理论计算结果表明,La元素能够调节相邻Cu位点的电子结构,增强CO2和H2O的活化,改变形成关键中间体的能垒。
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这项研究首次报道合成多金属原子COF催化剂,这项研究为控制产物提供新型策略。
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Xiao-Yu Dong, Hong Chen, Shan Wang, Ru-Yi Zou, Shuang-Quan Zang, Jinmeng Cai, Introducing La into a Customized Dual Cu Covalent Organic Framework to Steer CO2 Electroreduction Selectivity from C2H4 to CH4, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202413710
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413710