在非还原性氧化物中,电子缺陷结构的作用没有被成功的展示。有鉴于此,厦门大学郑南峰院士、秦瑞轩等报道通过制备黄色富含F心(含有自由电子的氧空穴)的氧化物,并且通过系统的光谱表征研究。
制备的富含F心的氧化铝表面电子密度大约0.35 mmol g-1,表面自由电子能够原位的进行沉淀Pd纳米粒子。得到的Pd纳米粒子在苯酚加氢制备环己烯酮反应中表现优异的性能(30 ℃和0.1 MPa H2)。
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系统的机理研究结果表明催化剂表面生成的羟基自由基能够促进苯酚分子的活化,被活化的苯酚分子随后加氢反应生成2-环己烯酮中间体,最后生成环己酮(cyclohexanone)。这种催化剂体系能够高效率的蒋苯酚选择性加氢,生成一系列官能团化的有机酮。
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Qingyuan Wu, Yuanyuan Zhong, Lu Zhou, Mengsi Zhu, Shengjie Liu, Ruixuan Qin*, and Nanfeng Zheng*, Oxygen Vacancy-Enriched Alumina Stabilized Pd Nanocatalysts for Selective Hydrogenation of Phenols, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c11726
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11726