甲醇和水以1:1混合物能够用于氢气和碳循环的可再生中间体,能够通过光催化重整制备绿氢,但是如何实现温和反应条件和低能量的光催化甲醇-水重整仍然是个挑战。
有鉴于此,黑龙江大学付宏刚教授、马克斯·普朗克胶体与界面研究所Markus Antonietti教授等通过超分子前驱体转化策略,将氨基酸转化为氮化碳,在太阳光照射和35 ℃进行光催化重整,实现了优异的性能,H2产量达到36.5 mmol h-1 g-1,CO2产量达到11.5 mmol h-1 g-1。
研究发现表明端基羧酸官能团(-COOH)促进暗态甲醇在MetCNx表面脱氢,光激发H2O氧化生成*OH由于活化甲醛分子的C-H键,因此整个反应生成1分子CO2和3分子H2。
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由于优异的光吸收、增强的电荷分离和电荷转移、有效的表面反应,促进光催化表面反应的效率。
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Baogang Wu, Baojiang Jiang, Changliang Guo, Jiawei Zhang, Qi Li, Nan Wang, Zichen Song, Chungui Tian, Markus Antonietti, Honggang Fu, Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202418677
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202418677