催化在促进可持续发展方面发挥着至关重要的作用，路易斯对（FLP）的独特反应性正在推动人们对二氧化碳等小分子通过非过渡金属转化为有价值产品兴趣的日益增长。近日，巴黎文理研究大学Caroline Mellot-Draznieks、巴塞罗那科学技术学院Albert Solé-Daura综述研究了CO2加氢分子受阻路易斯对的实验和计算进展。
本文要点：
1) 作者探讨了FLP在催化中的最新研究进展，涵盖了用于CO2加氢的分子FLP以及从实验和理论角度设计非均相多孔系统的研究。作者讨论了分子FLP催化CO2加氢的实验实例，从化学计量反应开始，逐步发展到催化反应。然后，作者研究了将FLP固定在多孔基质中的尝试，包括硅质固体、金属-有机框架（MOF）、共价有机框架和无序聚合物，突出了当前的局限性和挑战。
2) 作者回顾了关于二氧化碳氢化机理的计算研究，并重点介绍了氢气裂解和氢化物/质子转移步骤，以及总结了其中建立的结构-活性关系。最后，作者总结了迄今为止建立的主要设计原则，并解决了将计算方法转化为实验领域的复杂性，特别是在异构系统中。
Riddhi Kumari Riddhi et.al Experimental and computational aspects of molecular frustrated Lewis pairs for CO2 hydrogenation: en route for heterogeneous systems? Chem. Soc. Rev. 2024
DOI: 10.1039/D3CS00267E
https://doi.org/10.1039/D3CS00267E
