通过设计催化剂表面的氢溢流路线能够改善HER反应的动力学，但是人们对于催化剂表面氢溢流的驱动力和机理并不清楚。有鉴于此，四川大学程冲教授、李爽研究员等报道受到Mn₄CaO₅的Mn-O-Ca位点和氢酶的Fe-Fe位点的启发，构筑了HfO₂和Ir耦合的催化剂Ir/HfO₂@C，这种催化剂具有HfO₂向界面的碱性可逆氢溢流（alkaline hydrogen reverse spillover），并且含有Ir向界面的酸性氢溢流（ acid hydrogen spillover）。 

本文要点

（1）

由于Ir/HfO₂@C催化剂受到pH调控的双方向氢溢流路线，因此在酸性/碱性电解液的过电势区别较小，Ir/HfO₂@C催化剂实现了优异的质量活性和TOF，比Ir/C高20.6倍。

（2）

Ir/HfO₂@C在电解海水和碱性海水分别在146 mV和39 mV达到10 mA cm^-2，而且在1.0 A cm^-2电流密度和2.22 V实现了优异的稳定性。这种生物启发的催化剂策略为设计高效率且pH广泛的电催化HER催化剂。

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Wenjie Shao, Zhenyu Xing, Xiaohui Xu, Daoping Ye, Rui Yan, Tian Ma, Yi Wang, Zhiyuan Zeng, Bo Yin, Chong Cheng*, and Shuang Li*, Bioinspired Proton Pump on Ferroelectric HfO₂-Coupled Ir Catalysts with Bidirectional Hydrogen Spillover for pH-Universal and Superior Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08100

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08100