武汉大学Angew:掺杂调节CoOOH的自旋提高OER性能
纳米技术 纳米 2024-08-24

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催化剂的电子结构于OER电催化性能密切相关,但是如何理解OER电催化的电子结构动态变化情况仍然非常困难。

有鉴于此,武汉大学罗威教授等报道发展自旋态调控策略,通过元素掺杂(M=V, Cr, Mn, Co, Cu)改善CoOOH的OER催化活性。

本文要点

(1)

通过磁性、原位XAS、原位Raman实验以及DFT理论计算,发现在各种不同元素掺杂的效果中,Mn掺杂能够将Co位点的自旋结构从低自旋变为中等自旋,并且dxy和dz2能带之间的能带减少到最小值,产生最大的晶格畸变。

(2)

由于改善了dxy轨道向dz2轨道的电子转移,因此促进在施加过电势的条件下产生高价态*O-Co(IV),而且降低决速步的能垒,因此CoMnOOH表现最好的OER催化活性。这项研究有助于理解调节自旋态的方式影响电子结构的动态变化与OER催化活性之间的关系,有助于发展和设计高活性电催化剂。

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Hongnan Jia, Na Yao, Zhichang Liao, Liqing Wu, Juan Zhu, Yunhao Lao, Wei Luo, Understanding the Role of Spin State in Cobalt Oxyhydroxides for Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202408005

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202408005

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