福州大学龙金林教授、东南大学黄皓玮博士、华东理工大学贾艳艳博士等报道构筑多个空间靠近的单原子,从而设计了一种新型单原子巢催化剂(single-atom nest catalyst)。
本文要点
(1)
这种“单原子巢”催化剂的设计目的是充分的利用单原子催化剂,同时能够避免立体位阻效应影响偶联反应。设计的Pt单原子巢催化剂的相邻Pt原子间距4 Å,精确的修饰在TiO2载体表面用于光催化甲烷非氧化偶联。
(2)
Pt单原子巢催化剂在光催化甲烷偶联反应中表现了优异的活性,生成C2H6的产率达到251.6 μmol g-1 h-1,TOF达到20 h-1,比Pt单原子催化剂的性能高3.2倍。DFT理论计算结果说明Pt单原子巢能够降低活化CH4分子的活化能能垒,因此改善偶联反应。
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Pu Zhang, Junwei Li, Haowei Huang*, Xiaoyu Sui, Haihua Zeng, Haijiao Lu, Ying Wang, Yanyan Jia*, Julian A. Steele, Yanhui Ao, Maarten B. J. Roeffaers, Sheng Dai, Zizhong Zhang, Lianzhou Wang, Xianzhi Fu, and Jinlin Long*, Platinum Single-Atom Nests Boost Solar-Driven Photocatalytic Non-Oxidative Coupling of Methane to Ethane
DOI: 10.1021/jacs.4c08901
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08901