高熵氧化物中多种不混溶金属的引入可形成非常规的催化活性位点配位环境,而高熵氧化物的形成温度较高导致块体材料的比表面积较低。
近日,清华大学Qingda Liu,王训教授在100 °C的显著降低温度下开发了高熵LaMnO3型钙钛矿-多金属氧酸盐亚纳米线异质结构,该结构具有周期性排列的高熵LaMnO3氧化物和多金属氧酸盐,远低于合成高熵氧化物的最先进的煅烧方法所需的温度。
文章要点
1)高熵LaMnO3-多金属氧酸盐亚纳米线在温和条件下(1bar,25 °C)对甲烷光电化学偶联成乙酸表现出优异的催化活性,具有高生产率(高达4.45 mmol g-1cath-1)和选择性(>99%)。
2)由于亚纳米尺度上的电子离域,异质结构中高熵LaMnO3和多金属氧酸盐的连续活性位点可以有效激活C−H键并稳定生成的*COOH中间体,有利于*CH3和*COOH原位偶联生成乙酸。
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Nie, S., Wu, L., Zhang, Q. et al. High-entropy-perovskite subnanowires for photoelectrocatalytic coupling of methane to acetic acid. Nat Commun 15, 6669 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-50977-8
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50977-8