如何发展高能量密度的Li-S电池仍然是个巨大的挑战。比如由于电解质容量的局限,导致贫电解液(电解质/硫的质量比<3)条件表现非常低的比容量和倍率性能。人们在以往的研究中发现高浓度多硫化物导致较低的放电电压。但是人们对于贫电解液条件的电池过程仍缺乏理解和认识。
有鉴于此,美国阿贡国家实验室Khalil Amine、Matthew Li等报道发现固态硫物种通过可逆的沉淀-再溶解过程RPSS(reversibly precipitated sulfur species)调控多留化物浓度。
本文要点
(1)
这种RPSS过程通过电池整体上的协同方式进行,而且作者通过阻抗谱能够监测这种行为。
研究发现产生更多的RPSS过程,能够产生更高的放电容量。作者认为高浓度的多硫化物导致产生过饱和现象,阻碍RPSS过程。
(2)
当使用低Li离子浓度的电解液和解离性较差的锂盐,能够形成更多RPSS,最终在0.05 C倍率、电解液/硫的比例为2.5、室温下得到>2.0 V的放电电压。
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Matthew Li*, Xiaozhou Huang, Chi Cheung Su, and Khalil Amine*, Concerted Formation of Reversibly Precipitated Sulfur Species and Its Importance for Lean Electrolyte Lithium–Sulfur Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c05000
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05000