双原子催化剂(DAC)的催化位点具有更高的灵活性,以及双原子协同效应,因此在电化学CO2还原领域的前景广阔。但是,如何精确控制原子之间的距离、弄清DAC的双原子结构,从而优化催化性能仍然是一个巨大的挑战。
有鉴于此,中国科学院大连化物所林坚、福州大学林森教授、皇家墨尔本理工大学(RMIT)马天翼教授等将Ni和Fe原子以三种不同的形式修饰在氮掺杂碳载体上,分别以相互远离的Ni原子和Fe原子、NiFe-N桥、NiFe键,研究发现Ni-Fe原子之间的相互作用不同导致电催化CO2RR性能区别明显。
本文要点
(1)
研究发现,与NiFe分离催化剂或NiFe键合催化剂相比,共享两个N原子的NiN4和FeN4结构的“NiFe-N桥”催化剂表现出优异的CO2还原活性和非常好的稳定性。
(2)
通过许多实验表征和DFT理论计算,发现当Ni和Fe原子具有合适的距离,N桥连接的NiFe位点可以形成明显的协同作用。调节*COOH中间体的合适吸附强度,而且促进*CO的解吸,加快CO2电化学还原为CO。
这项工作为调节DAC的配位结构增强催化作用提供了重要意义,探索了相邻的双原子之间的距离效应。
参考电竞投注官网
Yang Chen, Jia Zhao, Xiaoli Pan, Lin Li, Zhounan Yu, Xiaodong Wang, Tianyi Ma, Sen Lin, Jian Lin, Tuning the Inter-Metal Interaction between Ni and Fe Atoms in Dual-Atom Catalysts to Boost CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202411543
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411543