用于钠离子的高电压层状氧化物阴极材料有可能产生高能量密度,因此得到人们的广泛关注,但是通常高电压导致容量的快速衰减。
有鉴于此,中国科学院大学刘向峰教授等报道超晶格结构的带状NaLi0.1Ni0.35Mn0.3Ti0.25O2电极,并且展示了调节结构影响阴离子氧化还原反应机理。
本文要点
(1)
作者发现引入Li能够形成独特的Li-O-Na结构,从而实现活化可逆的非成键O 2p的阴离子氧化还原反应,能够调节结构的变化路径,因此能够促进Li离子可逆的面外移动,而不是不可逆的移动。
(2)
这种可逆的结构变化过程能够增强成键O 2p轨道的阴离子型氧化还原反应,并且引起形成氧二聚体结构,阻碍不可逆的O2氧化还原反应。通过调节结构和组成使得这种结构的变化过程可逆,并且实现O2p氧化还原反应,阻碍O2氧化还原反应,显著的阻碍容量衰减和电压降低。
这种处理方法将放电容量从154 mAh g-1增加为168 mAh g-1,而且在200圈循环后的容量保留从35 %增加至84 %,电压保留从78 %增加至93 %。这项工作有助于设计高电压O3氧化物电极材料应用于钠离子电池。
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Yang Yu, Qianjiang Mao, Deniz Wong, Rui Gao, Lirong Zheng, Wenyun Yang, Jinbo Yang, Nian Zhang, Zeyu Li, Christian Schulz, and Xiangfeng Liu*, Ribbon-Ordered Superlattice Enables Reversible Anion Redox and Stable High-Voltage Na-Ion Battery Cathodes, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c02782
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02782