Pd活性位点的大小和空间分布变化导致高温催化反应过程催化剂发生不可逆的失活。

有鉴于此，乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen、Matteo Monai等报道发现含有缺陷的氧化铝（Al₂O_3-x）作为催化剂载体修饰Pd原子，能够阻碍Pd簇在甲烷催化氧化反应过程中生长。

本文要点

（1）

通过原位光谱表征和DFT理论计算展示了Pd催化活性物种的变化过程，揭示了Pd单原子、Pd簇、Pd纳米粒子在甲烷催化氧化反应中起到的独特作用。在各种Pd物种，簇催化活性位点具有较高的分散性、更高比例的Pd²⁺含量，更好的避免碳酸盐、碳酸氢盐、水分子导致中毒，因此Pd簇具有最好的催化活性。

（2）

在氧化/还原反应条件改变进行催化剂老化测试过程，发现Pd/Al₂O_3-x催化剂催化剂物种与Al₂O_3-x具有较强的载体相互作用，因此Pd/Al₂O_3-x催化剂比Pd/Al₂O₃表现更好的稳定性。这项研究说明非还原载体的缺陷工程能够稳定催化活性位点的结构，这能够应用于许多包括氢氧化反应在内的工业催化反应过程。

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Yu, X., Genz, N.S., Mendes, R.G. et al. Anchoring PdO_x clusters on defective alumina for improved catalytic methane oxidation. Nat Commun 15, 6494 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50216-0

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50216-0