氢溢流(Hydrogen spillover)过程是质子(H+)和电子(e-)的协同扩散过程,氢溢流广泛的应用于与氢气有关的过程,但是其只能发生在能够还原的金属氧化物上。
有鉴于此,大阪大学Kohsuke Mori等报道发现杂原子(Al)掺杂的非还原性MgO(Al-MgO)能够与还原金属氧化物相同的过程发生氢溢流,并且增强Ni的CO2加氢催化活性。
本文要点
(1)
作者发现Al-MgO材料具有H+存储能力,因为Al-MgO材料的内部具有H+传输通道,因此比常见金属氧化物的氢溢流效应高3倍。
(2)
非还原Al-MgO的原子氢扩散过程生成H+-e-,因此能够增强Ni的CO2加氢催化活性。通过系统的表征和计算,解释了杂原子Al位点生成H+和e-。这项工作为设计具有氢溢流能力的功能材料提供帮助。
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Shun, K., Mori, K., Kidawara, T. et al. Heteroatom doping enables hydrogen spillover via H+/e− diffusion pathways on a non-reducible metal oxide. Nat Commun 15, 6403 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50217-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50217-z