制氯反应是氯碱工业的关键阳极反应过程,基于贵金属的多维度稳定阳极催化剂DAS(dimensionally stable anodes)是常见的CER电催化剂,但是这种贵金属催化剂具有价格高和选择性低的缺点。
有鉴于此,成均馆大学Hyoyoung Lee、皇家墨尔本理工大学(RMIT )Ravichandar Babarao等报道Pt双原子修饰在掺氟碳纳米棒作为高效稳定CER电催化剂。
本文要点
(1)
制备的Pt DSAC催化剂表现优异的CER电催化活性,达到10 mA cm-2所需过电势仅为21 mV,达到30 mV过电势的质量活性达到3802.6 A gPt-1,这个性能超过了商用DSA催化剂和Pt单原子催化剂。
(2)
这种Pt DSAC具有优异CER催化活性的原因是比较高的原子利用率和更高的本征催化活性。修饰在CNT的氟原子增加Pt DSAC的抗氧化和耐氯化,因此得到优异的长期稳定性。对多个Pt DSAC结构理论计算结果显示,具有改善的第一层配体结构和原子间距能够降低Cl中间体的活化能,降低Pt-Cl作用,因此有助于CER催化反应的发生。
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Xiaodong Shao, Ashakiran Maibam, Fengliang Cao, Haiyan Jin, Shiqing Huang, Mengfang Liang, Min Gyu Kim, Kim My Tran, Amol R. Jadhav, Hyun Seung Jung, Ravichandar Babarao, Hyoyoung Lee, Coordination Environment and Distance Optimization of Dual Single Atoms on Fluorine-Doped Carbon Nanotubes for Chlorine Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202406273
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202406273