在CO₂捕获和还原CO₂过程中，三相界面上形成活性相有助于改善CO₂电催化还原制备高附加值化学品和燃料的性能。但是设计这种催化剂有助于缓解寄生性HER反应，阻碍电催化还原CO₂过程中的活性相降解问题仍是个挑战。

有鉴于此，中佛罗里达大学杨阳教授、斯坦福大学崔屹教授、加州大学伯克利分校Jeffrey A. Reimer等报道界面工程设计理念引入多尺度构筑新型SnO_x催化剂。

本文要点

（1）

构筑的SnO_x催化剂具有多级纳米孔结构，修饰一层有机F单层修饰三相界面，将竞争性的HER反应显著降低至<5 %，增强电催化CO₂RR选择性（~90 %）。这种理性设计的三相界面活化CO₂和还原，克服了CO₂溶解性不足的缺点。

（2）

通过脉冲方波能够动态恢复活性相，并且实现调控C1产物的类型（甲酸盐和CO）。在-0.8　Ｖ过电势，这种脉冲方波能够显著增强CO₂RR选择性。相比于恒电势的CO₂RR选择性仅为~70 %，脉冲方波CO₂RR的选择性提高至~90 %。

通过原位Raman光谱表征研究CO₂捕获和还原的机理，观测发现Raman振动信号与电势有关的现象。这项工作有助于发展材料设计，展示调节和设计三相界面电化学过程，有助于推动电气化和脱碳技术的发展进步。

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Wei Zhang, Ao Yu, Haiyan Mao, Guangxia Feng, Cheng Li, Guanzhi Wang, Jinfa Chang, David Halat, Zhao Li, Weilai Yu, Yaping Shi, Shengwen Liu, David W. Fox, Hao Zhuang, Angela Cai, Bing Wu, Fnu Joshua, John R. Martinez, Lei Zhai, M. Danny Gu, Xiaonan Shan, Jeffrey A. Reimer*, Yi Cui*, Yang Yang*, Dynamic Bubbling Balanced Proactive CO₂ Capture and Reduction on a Triple-Phase Interface Nanoporous Electrocatalyst, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02786

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02786