CH4和CO2通过C-C偶联生成CH3COOH的反应是原子经济的转化反应过程,有助于利用温室气体。但是CH4和CO2分子具有非常高的热力学稳定性和反应惰性,因此难以实现高效选择性室温转化反应。
有鉴于此,北京大学马丁教授、刘志博教授等通过辐射分解水(radiolysis)生成的羟基自由基(·OH)和溶剂化电子(eaq-)有助于活化CH4和CO2,生成·CH3和·CO2-,因此在温和反应条件生成CH3COOH。
本文要点
(1)
辐照合成生成的CuO/TiO2双功能催化剂能够增强吸收辐照能量和自由基的稳定性,从而增强反应效率。因此以7.1 mmol L-1的速率生成CH3COOH,选择性达到>95 %。
(2)
这种辐照催化反应能够生成均相的活性物种,这种物种具有高氧化性和高还原性,而且有可能应用于其他反应过程。这项研究有助于设计催化剂以及利用辐射进行催化化学反应。通过传统催化剂与辐照过程进行结合能够用于其他催化过程,而且展示了伽马射线应用于大规模催化过程。
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Bo-Shuai Mu, Yugang Zhang, Mi Peng, Zhiyu Tu, Zhenbo Guo, Siyong Shen, Yang Xu, Weiqiu Liang, Xianglin Wang, Meng Wang, Ding Ma, Zhibo Liu, Radiocatalytic synthesis of acetic acid from CH4 and CO2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202407443
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202407443