曾杰等Nature Commun:有机分子调节Cu催化剂的C-C偶联反应增强CO2RR
纳米技术 纳米 2024-07-27

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Cu催化剂能够通过电催化还原CO2制备高附加值多碳化合物,但是由于Cu活性位点通常表现异质性,而且电解过程中活性位点发生动态结构重构,因此人们对于Cu催化剂的结构-功能关系的认识并不清楚。

有鉴于此,悉尼大学李逢旺(Fengwang Li)、奥克兰大学王子运、中国科学技术大学汪普生、曾杰等将Cu修饰六个苯基-1H-1,2,3-三唑化合物,构建了配位结构稳定的聚合物催化剂,这种催化剂具有均质的单一Cu活性位点。

本文要点

(1)

作者通过电子结构建模、XAS表征、UV-Vis光谱表征,说明调节配体的HOMO能级能够广泛的调节Cu活性位点电子结构。通过CO DRIFT光谱表征、原位Raman光谱、以及DFT理论计算说明*CO中间体的结合强度与配体的HOMO能级正相关。

(2)

作者提出C-C偶联反应效率(C–C coupling efficiency),作者提出的这个参数对应于反应生成C2产物的能力。通过不同有机分子配体,能够广泛的调节C-C偶联反应效率(C–C coupling efficiency)(数值的变化区间达到0.26~0.86)。这项工作建立了分子平台能够研究CO2电解反应的结构-功能关系,有助于设计CO2电解以及其他电解反应的新型电催化剂。


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Yang, Y., Zhang, C., Zhang, C. et al. Ligand-tuning copper in coordination polymers for efficient electrochemical C–C coupling. Nat Commun 15, 6316 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-50791-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50791-2



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