Pt催化剂是前景最广泛的HER电催化剂,但是Pt催化剂仍然面临着缓慢的碱性体系反应动力学和昂贵的价格。
有鉴于此,清华大学王定胜教授、四川大学岳海荣教授等通过优化Pt物种的局部环境以及构筑金属氧化物界面,从而改善碱性HER电催化反应动力学。
本文要点
(1)
PtRu双金属簇催化剂与相邻MO2-x(M=Sn和Ce)修饰在碳纳米棒表面(PtRu/CNT@MO2-x)表现具有前景的碱性HER,在1 M KOH电解液进行电催化HER,75 mV就达到100 mA cm-2电流密度。PtRu/CNT@MO2-x在70 mV过电势的质量活性达到12.3 mA μg-1Pt+Ru,比活性达到32.0 mA cm-2ECSA。其质量活性和比活性分别达到Pt/C催化剂的56倍和64倍。
(2)
实验和理论计算结果显示,Pt簇和Mo2-x的界面能够促进H2O吸附和活化,通过修饰Ru能够进一步优化H吸附和H2O分子的解离能垒。由于反应基元步骤之间的反应动力学能够相互匹配能够加快反应速率,因此得到优异的碱性电催化反应活性。这项工作为调节催化剂的局部环境,优化反应基元步骤并且得到优异的碱性HER性能。
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Chang-An Zhou, Kui Ma, Zechao Zhuang, Meiling Ran, Guoqiang Shu, Chao Wang, Lei Song, Lirong Zheng, Hairong Yue*, and Dingsheng Wang*, Tuning the Local Environment of Pt Species at CNT@MO2–x (M = Sn and Ce) Heterointerfaces for Boosted Alkaline Hydrogen Evolution, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c04189
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04189