修饰在载体上的金属原子对能够组为双功能催化剂,因此得到人们的广泛关注。有鉴于此,清华大学王铁峰教授、蓝晓程博士等在结构明确的Ni3P上构筑Ni0–Niδ+原子对,这种Ni0–Niδ+ 原子对催化位点在氰基苯(BN)加氢催化制备苯甲胺(BA)过程中得到优异的产率(123 molBA/molmetal/h)。
本文要点
(1)
Ni3P晶体表面氮原子的异质性使得形成两种金属中心(Ni0和Niδ+),间距为4-5 Å。Ni0位点能够用于活化H2,Niδ+位点用于吸附和活化C≡N化学键。
(2)
Ni0-Niδ+原子对在BN加氢反应的的TOF实现了2915 h-1,这比单独的Ni0位点或者Niδ+高2.4倍和9.7倍。
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Kyeinfar Lyu, Xianfeng Jian, Kaiqi Nie, Shaoxiong Liu, Mengjiao Huai, Zhenyu Kang, Dehuai Liu, Xiaocheng Lan*, and Tiefeng Wang*, Structural Ni0–Niδ+ Pair Sites for Highly Active Hydrogenation of Nitriles to Primary Amines, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c05572
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05572