具有不同Si/Al比例和不同Cu担载量的Cu修饰的菱沸石分子筛受到CH₄催化氧化的广泛研究，人们发现Si/Al比例和Cu担载量导致催化活性不同，是由于形成活性中心位点具有区别。

有鉴于此，苏黎世理工大学Jeroen A. van Bokhoven、瑞士保罗谢勒研究所Vitaly L. Sushkevich等通过塞流反应器试验、原位FTIR、XAS表征说明Cu担载量降低，导致反应活性和氧化还原朝向更高的温度区间，而且能够增加CH₃OH的选择性，提高Cu的利用效率。

本文要点

（1）

原位ESR、Raman、UV-Vis、PL光谱等表征说明催化活性变化的趋势与单个Cu原子的活性位点有关，结构为Cu²⁺和[CuOH]⁺，在比较低的Si/Al比例和较低的Cu担载量。

（2）

在比较高的Si/Al比例或者更高的Cu担载量，能够形成两种[Cu₂(μ-O)]²⁺位点，导致趋势朝着相反的方向变化。原位ESR和UV光谱表征说明，随着Si/Al比例增加，单个Cu原子位点的表观活化能降低，但是双原子Cu位点并不受到影响。

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Andreas Brenig, Jörg W. A. Fischer, Daniel Klose, Gunnar Jeschke, Jeroen A. van Bokhoven, Vitaly L. Sushkevich, Redox and Kinetic Properties of Composition-Dependent Active Sites in Copper-Exchanged Chabazite for Direct Methane-to-Methanol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411662

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411662