Fe/N/C体系是具有前景的价格便宜和可靠高效ORR电催化剂,但是人们对于热解过程中,起始材料转化为Fe-N-掺杂的碳材料的过程相关表征比较少。
有鉴于此,厦门大学廖洪钢教授、姜艳霞教授等通过大量原位诊断技术( in-situ diagnostic techniques)研究Fe物种的变化情况,并且揭示Fe-N4位点的形成过程。
本文要点
(1)
通过原位加热显微镜表征发现首先形成FeOx纳米粒子,随后FeOx纳米粒子在碳材料内部移动,当FeOx完全还原后移动停止。纳米粒子的移动和分解导致碳层发生结构重构。
(2)
实验和理论计算结果显示FeOx的变化与尺寸密切相关,尺寸<7 nm的FeOx纳米粒子能够释放Fe原子并且生成Fe-N4位点,尺寸>10 nm的FeOx纳米粒子容易聚集而且阻碍形成Fe-N4位点。这项工作通过成像表征技术研究Fe/N/C材料的热解过程,有助于理性设计催化剂。
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Yin, S., Yi, H., Liu, M. et al. An in situ exploration of how Fe/N/C oxygen reduction catalysts evolve during synthesis under pyrolytic conditions. Nat Commun 15, 6229 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50629-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50629-x