北理工Angew:Cu-N1O3不对称位点电催化还原CO2制备C2
纳米技术 纳米 2024-07-24

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2D功能多孔框架材料提供了研究电催化CO2还原反应的结构-性能关系,但是目前如何打破位点结构(M-O4或M-N4)和产物选择性的局限仍存在比较大的困难与挑战。

有鉴于此,北京理工大学王博教授、杨文秀研究员等报道一种具有N/O混合配位位点Cu-N1O3的新型2D MOF,BIT-119。

本文要点

(1)

BIT-119在流动相CO2RR电催化反应中能够进行CO2转化为C2,电流密度达到26.9~165.0 mA cm-2。与常见的对称Cu-O4位点不同,结构不对称的Cu-N1O3结构能够导致局部电子结构重排,因此调节中间体吸附物的吸附强度。

(2)

通过实验以及理论计算分析发现Cu-N1O3位点能够将顶部吸附(Cu位点)和桥式吸附(Cu-N位点)的*C1中间体进行耦合,从而实现生成C2产物。这项工作拓展了2D功能多孔框架材料的C-C偶联机理。

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Changli Wang, Zunhang Lv, Yarong Liu, Lu Dai, Rui Liu, Caiting Sun, Weiyi Liu, Xiao Feng, Wenxiu Yang, Bo Wang, Asymmetric Cu−N1O3 Sites Coupling Atop‐type and Bridge‐type Adsorbed *C1 for Electrocatalytic CO2‐to‐C2 Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411216

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202411216


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