电催化还原硝酸盐是可持续合成NH3和环境修复的重要方法,MOF是具有前景的NO3-RR电催化剂,但是优化MOF电催化NO3-RR性能的方法非常少。
有鉴于此,澳洲昆士兰大学/华东师范大学余承忠教授、华东师范大学刘超研究员等报道MOF-MOF异质结构电催化剂,这种电催化剂具有双活化位点,并且形成内建电场,从而能够高效率的进行NO3-RR制备NH3。
本文要点
(1)
在Ni-BDC(BDC=对苯二甲酸二苯酯)纳米片上生长Co-HHTP(2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯基苯)纳米棒,构筑了界面双活化位点和内建电场。实验表征和理论计算结果说明Ni-O-Co化学键,从而形成双活化位点有助于NO3-RR电催化。Ni位点有助于NO3-的吸附和活化,Co位点有助于促进H2O分解生成活性氢(Had)用于相邻Ni位点中间体的加氢反应,从而协同降低NO3-RR反应的能垒。
(2)
通过双活性位点和内建电场促进电荷转移,显著促进电催化NO3-RR反应,NH3的产率达到11.46 mg h-1 cm-2,法拉第效率达到98.4 %,性能比报道的MOF电催化剂更好。这项工作为设计高性能NO3-RR电催化剂提供帮助。
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Yingying Zou, Yuechen Yan, Qingsong Xue, Chaoqi Zhang, Tong Bao, Xinchan Zhang, Ling Yuan, Sicong Qiao, Li Song, Jin Zou, Chengzhong Yu, Chao Liu, MOF-on-MOF Heterostructured Electrocatalysts for Efficient Nitrate Reduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202409799
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409799