过渡金属氧化物(TMOs)因其对多硫化物的强吸附能力而被公认为抑制锂硫(Li-S)电池中穿梭效应的高效电催化剂体系。然而，Li₂S氧化还原催化转化缓慢和TMOs严重的钝化效应加剧了多硫化物的穿梭并降低了Li-S电池的循环性能，这严重阻碍了TMOs电催化剂的发展。

在这里，澳门大学Kwun Nam Hui，浙江大学Jun Lu通过阴离子-阳离子掺杂方法，将磷和钼双重掺入MnO₂(P,MoMnO₂)，证明了钝化效应的有效缓解，并允许同时固定多硫化物和快速氧化还原Li₂S动力学。

文章要点

1）实验和理论研究都揭示了掺杂剂在微调d带中心和优化MnO₂电子结构方面的关键作用。此外，这种精心设计的配置可处理催化选择性。具体而言，P掺杂通过最小化反应自由能来加速快速Li₂S成核动力学，而Mo 掺杂通过减轻分解障碍来促进稳健的Li₂S溶解动力学。

2）这种双掺杂方法使P,MoMnO₂具有强大的双向催化活性，有效地克服了钝化效应并抑制了臭名昭著的穿梭效应。因此，采用P,Mo-MnO₂基隔膜的Li-S电池比原始TMO表现出更好的性能。

这种设计为在Li-S电池中开发具有卓越双向硫电催化性能的催化材料提供了合理的观点。

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Qingbin Jiang, et al, Breaking the Passivation Effect for MnO2 Catalysts in Li-S Batteries by Anion-Cation Doping, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202408474

DOI: 10.1002/anie.202408474

https://doi.org/10.1002/anie.202408474