在大电流密度进行海水制氢通常面临的挑战是HER电极性能失活的挑战。有鉴于此,中国科学院大连化物所王二东、杨冰等报道提出在Ni-Co硫化物异质结催化剂表面修饰氮掺杂碳层电催化剂(CN@NiCoS)克服了过渡金属硫化物的活性-稳定性均衡问题。
本文要点
(1)
通过离线/原位表征以及DFT理论计算说明CN@NiCoS界面重构,明确说明界面硫原子转移。Ni3S2-Co9S8异质结界面形成硫缺陷,界面硫原子移动随后通过比较强的C-S化学键与CN壳结合,从而避免硫在电解液中溶解。
(2)
动态形成的S掺杂CN层结构以及硫空穴位点调节Fermi能级附近的d能带中心,因此显著增强HER催化活性,从而在碱性纯净水和海水进行电解得到非常低的过电势,纯净水和海水电解达到10 mA cm-2的过电势分别为4.6 mV和8 mV,催化剂具有长达1000 h稳定性。这项工作展示了调节界面原子的方式设计高性能HER电催化剂。
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Li, M., Li, H., Fan, H. et al. Engineering interfacial sulfur migration in transition-metal sulfide enables low overpotential for durable hydrogen evolution in seawater. Nat Commun 15, 6154 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50535-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50535-2