单一Fe位点已被探索作为将CO2还原反应生成增值CO的有前途的催化剂。
在此,浙江大学Bin Yang,纽约州立大学布法罗分校Gang Wu,华中师范大学Ming Qiu介绍了一种新颖的熔盐合成策略,用于在富缺陷的超薄碳纳米片上开发轴向氮配位的Fe-N5位点,旨在精确调节反应途径。
文章要点
1)这种独特的结构削弱了Fe位点的自旋极化,促进了活化中间体的动态平衡,并促进了活性Fe位点上*COOH形成和*CO解吸之间的平衡。
2)值得注意的是,合成的FeN5负载在富缺陷的氮掺杂碳(FeN5@DNC)上,在CO2RR中表现出优异的性能,在H电池中CO生成的法拉第效率达到99%(-0.4 V vs. RHE),在流动电池中电流密度为270 mA cm-2(-1.0 V vs.RHE)时保持98%的法拉第效率。此外,FeN5@DNC催化剂被组装成可逆Zn-CO2电池,循环耐久性为24小时。
3)原位红外光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,轴向N配位牵引引起晶体场和局部对称性的转变,从而削弱中心Fe原子的自旋极化并降低*CO解吸的能垒。
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Yanran Bao, et al, Regulating Spin Polarization via Axial Nitrogen Traction at Fe-N5 Sites Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction for Zn-CO2 Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202406030
DOI: 10.1002/anie.202406030
https://doi.org/10.1002/anie.202406030