Ru单原子催化剂在乙炔氢氯化反应中具有替代有毒的氯化汞的巨大潜力。然而,由于过度氯化导致Ru原子聚集,长期催化稳定性仍然是一个巨大的挑战。
在此,上海交通大学Zan Qu,Haomiao Xu,Yancai Yao,浙江大学Pengfei Xie合成了一种非对称Ru-In原子对,其氯乙烯单体产率(>99.5%)和稳定性(>600 h)在气时空速为180 h−1时,远远超过Ru单原子对应物。
文章要点
1)实验和理论技术相结合的结果表明,Ru和In原子之间存在强的d-p轨道相互作用,不仅使得乙炔和氯化氢在不同原子位点的选择性吸附成为可能,而且优化了Ru的电子排布。
2)结果显示,氯乙烯生成的本征能垒降低,并且由于轨道耦合的改变,Ru位点氯化过程的热力学由放热转为吸热。
这项工作提供了一种防止乙炔氢氯化过程中活性Ru中心失活和耗尽的策略。
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Fan, Y., Xu, H., Gao, G. et al. Asymmetric Ru-In atomic pairs promote highly active and stable acetylene hydrochlorination. Nat Commun 15, 6035 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-50221-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50221-3