传统合成二甲氧基甲烷的方法对于环境并不友好,有鉴于此,成均馆大学Hyoyoung Lee等报道光催化体系制备二甲氧基甲烷,使用Ag和W共掺杂的蓝色二氧化钛光催化剂(Ag,W-BTO),在温和条件实现CO2还原和CH3OH氧化反应耦合。
本文要点
(1)
通过先进的表征技术以及理论计算揭示Ag.W-BTO光催化剂的结构以及电子-空穴传输,在UV-Vis光照射进行光催化9 h,光催化制备二甲氧基甲烷的效率达到5702.49 μmol g-1,选择性达到92.08 %。
(2)
通过同位素标记实验、原位DRIFT、理论计算,说明Ag和W分别有助于CO2转化为*CH2O以及CH3OH氧化为*CH3O,随后通过两种中间体之间的不对称偶联,生成二甲氧基甲烷。这项工作发展了光催化还原CO2制备多碳产物的体系,有助于实现可持续经济发展和碳中和目标。
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Lovinger, G.J., Sak, M.H. & Jacobsen, E.N. Catalysis of an SN2 pathway by geometric preorganization. Nature (2024).
DOI: 10.1038/s41586-024-07811-4
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07811-4