孙立成院士Nature Commun:PSII水氧化活性态的结构
纳米技术 纳米 2024-07-17

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光合成II系统的Mn4CaO5(6)团簇能够通过Si(i=0-4)循环催化分解水,分解水生成O2分子,同时催化剂经历 S3(S4)S0过程。

作者在最近的实验中重现了这种过程,但是没有得到S0态有关的情况,因此对于O2生成之后的情况并不清楚。有鉴于此,西湖大学孙立成院士等通过分子动力学模拟结合DFT理论计算,揭示了生成催化O2循环过程关于重新恢复催化活性态的未知部分。 

本文要点

(1)

作者观测发现闭合的立方烷中间体物种,其中Mn具有6个配位,随后6配位Mn经历释放质子,水分子解离,配体转移生成开放立方烷结构的S0态。

(2)

通过理论给出了S0以往未知的结构特点,这有助于理解自然界水氧化催化过程。

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参考电竞投注官网

Guo, Y., He, L., Ding, Y. et al. Closing Kok’s cycle of nature’s water oxidation catalysis. Nat Commun 15, 5982 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50210-6

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50210-6

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