光电催化还原硝酸盐制备氨(PEC NO3RR)目前成为具有前景的促进自然界氮循环的途径,PEC NO3RR能够降低合成氨所需的电势,将丰富的太阳能能源与可持续固氮实现结合。但是,光电化学PEC NO3RR过程受到缓慢的载流子动力学、较低的催化反应选择性、氨产率非常低的问题。目前,能够在较低过电势进行PEC NO3RR电催化反应的光电极非常少见。
有鉴于此,内蒙古大学王蕾教授、高瑞廷博士、武利民教授等报道CuSn合金助催化剂修饰Sb2S3,实现了高效率的选择性PEC合成氨。
本文要点
(1)
CuSn/TiO2/Sb2S3光电极在光电催化PEC NO3RR反应过程中具有超低的启动电势(0.62 V),当过电势为0.4 V,合成氨的法拉第效率达到97.82 %。在0 VRHE进行PEC NO3RR,合成氨的产量达到16.96 μmol h-1 cm-2。
(2)
动力学实验和理论计算研究结果说明CuSn/TiO2/Sb2S3具有优异的电荷分离效率和电荷传输性能,有助于光生电子参与PEC NO3RR。而且,NO2*吸附的强度比较合适,因此改善催化反应效率,提高NH4+产量。这项研究结果有助于设计硫化物光电极用于合成氨。
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Shijie Ren, Rui-Ting Gao, Jidong Yu, Yang Yang, Xianhu Liu, Limin Wu, Lei Wang, Enhanced Charge-carrier Dynamics and Efficient Photoelectrochemical Nitrate-to-ammonia Conversion on Antimony Sulfide-based Photocathodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202409693
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409693