单原子纳米酶(SANs)具有极高的原子利用率,可作为天然酶的理想替代品。有鉴于此,哈尔滨工程大学杨飘萍教授、吉林大学白福全教授、东北林业大学陈立钢教授和牛娜教授设计了一种通过调控Ce原子的第二配位壳层和重塑碳载体来提高SANs的类氧化酶活性的策略。
本文要点:
(1)在内部,研究者将S原子对称嵌入第二配位层以形成Ce−N4S2−C结构,从而能够降低O2还原的能垒,促进Ce原子向O原子的电子转移,并增强Ce原子的d轨道和O原子的p轨道之间的相互作用。
(2)在外部,类贻贝聚多巴胺在前体上的原位聚合有助于捕获金属源,并且能够在热解过程中保护载体的三维结构。此外,聚乙二醇(PEG)也可以对材料的界面进行调节,以提高其水分散性和传质效率。实验结果表明,PEG@P@Ce−N/S−C可实现对丁酰胆碱酯酶活性的多模态分析。
Qijun Sun. et al. Regulating Second Coordination Shell of Ce Atom Site and Reshaping of Carrier Enable Single-Atom Nanozyme to Efficiently Express Oxidase-like Activity. Nano Letters. 2024
DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01846
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01846