韩布兴院士Angew:调节双电层阳离子改变CO2RR选择性
纳米技术 纳米 2024-07-09

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通过仅仅调节电解液的方式改变电催化还原CO2的选择性是个非常重要的课题,有鉴于此,中国科学院化学所韩布兴院士、康欣晨研究员等使用金属电极在不同电解液溶液进行电催化还原CO2RR反应。

本文要点

(1)

发现离子液体的阳离子显著的阻碍HER反应,但是反应对CO或者甲酸的选择性取决于碱金属阳离子。使用Cu电极,当电解液从0.1 M KBr-0.5 M OminBr变为0.1 M CsBr-0.5 OmimBr,CO2RR的产物选择性能够从CO(法拉第效率97.3 %)变为甲酸(法拉第效率达到93.5 %)。

(2)

原位光谱表征和理论计算结果说明Omim+能够组装形成规则结构,从而调节界面水的氢键并且阻碍HER。阳离子不同导致选择性区别的原因是Omim+氢键不同导致的,改变碱金属阳离子的溶剂化结构,因此得以分别对不同路径的中间体进行稳定。

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Jiahao Yang, Jiapeng Jiao, Shiqiang Liu, Yaoyu Yin, Yingying Cheng, Yiyong Wang, Meng Zhou, Wenling Zhao, Xing Tong, Lihong Jing, Pei Zhang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Buxing Han, Switching Reaction Pathways of CO2 Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410145

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202410145


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