含有较高密度单原子位点的催化剂对于改善催化活性和选择性非常重要,这种高密度单原子位点有可能将异相单原子催化剂趋向工业应用。但是如何修饰金属含量大于10 wt %的高负载单原子位点仍非常困难。
有鉴于此,西北大学屈云腾教授、冷坤岳博士、中国科学技术大学林岳教授等报道一种负压退火制备超高单原子担载量的方法,能够得到27.3-44.8 wt. %质量的单原子催化剂。
通过原位HAADF-STEM表征和离线XAFS表征,说明负压煅烧处理能够加快脱除金属原料的阴离子,促进金属与氮缺陷位点成键,从而形成密集的氮配位金属位点。当Pt的担载量达到41.8 wt. %,催化剂的丙烷氧化反应能够生成丙酮、甲醇、乙酸等液相产物。这项工作展示了价格便宜的直接合成密集单原子位点的技术,合成的催化剂能够高效催化多种反应。
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Wang, Y., Li, C., Han, X. et al. General negative pressure annealing approach for creating ultra-high-loading single atom catalyst libraries. Nat Commun 15, 5675 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50061-1
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50061-1