调节金属-载体界面结构从而改善消除积碳的能力对于改善低温CH₄/CO₂重整催化反应非常重要。但是，人们对于如何调节载体担载金属的尺寸以及催化剂载体的性质产生的显性效应仍存在争议。

有鉴于此，天津理工大学鲁统部教授、王惠博士、克莱门森大学Ming Yang、天津大学沈美庆教授等设计调节表面氧物种以及Pt单原子聚集形成纳米颗粒的尺寸作为参数，调节设计了一系列Pt-CeO₂界面。

本文要点

(1)

研究发现，Pt纳米粒子的尺寸（0.3-10.5 nm）是导致积碳效应的次要因素，但是具有较高表面活性氧物种的催化剂表现优异的催化活性。

(2)

CeO₂产生的表面活性氧能够起到校正低温CH₄/CO₂重整催化反应性能受到金属粒径控制，其中Pt-O_x-Ce界面微结构的表面活性氧物种能够作为存储的氧物种将积碳氧化，因此界面Pt能够保留催化活性，这种效应对催化活性起到关键作用，而不是Pt纳米粒子的尺寸。通过原位表征和理论计算，揭示反应的表面活性氧和消除积碳的机理。这项工作有助于设计和开发不容易形成积碳的催化剂，以及发展积碳消除机理。

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Hui Wang*, Yansu Hu, Yongli Shen, Ewa Chukwu, Wei Xi, Gurong Shen, Jun Wang, Meiqing Shen*, Ming Yang*, and Tong-Bu Lu*, Surface Reactive Oxygen from Support Corrects the Nominal Supported Metal Size Effect in Controlling the Reactivity for Low-Temperature CH₄/CO₂ Reforming, ACS Catal. 2024, 14, 10712–10727

DOI: 10.1021/acscatal.4c02608

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c02608