锂-硫 (Li-S) 电池有望成为下一代高能储能系统。然而,缓慢的反应动力学使得移动的多硫化物难以控制,产生穿梭效应并最终损坏锂金属负极。
近日,西北大学Huigang Zhang, Junfeng Hui选择硼掺杂Ni2P来改变其表面电子态。有趣的是,B贡献电子并诱导晶格收缩,形成比Ni-P键更短的Ni-B键。
文章要点
1)尽管B和P之间的电负性差异很小,但B掺杂意外地带来了逆电子转移,并且使其对多硫化物转化的催化活性甚至高于Ni2P和Ni2B的端元。由于B的半径相对较小并且与Ni的键强,B掺杂剂在Ni2P的晶格中引入了一定程度的无序性并推高了键合Ni原子的d轨道能级,导致多硫化物分子显著活化并促进多硫化物的转化,并且能垒大大降低。
2)各种原位和事后分析证实,B掺杂的Ni2P(NiBP)可以加速多硫化物转化动力学,抑制穿梭效应,并延长Li-S电池的循环性能。使用掺杂Ni2P作为催化剂的Li-S电池可以提供1451 mAh g-1(0.2 C时)和1014mAh g-1(2 C时)的初始容量,在1000次循环中衰减至771 mAh g-1(2C时),每次循环的衰减率仅为0.024%。即使在6.2 mg cm-2的高S负载下,所得的Li-S电池也可以循环200次,容量为1159 mAh g-1。
这项研究提供了一种调整Li-S催化剂电子结构的简便策略,并报道了一种用于耐用Li-S电池的高效掺杂Ni2P催化剂。该调整策略也可应用于其他与硫相关的催化过程(如HDS)。
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Jiatong Li, et al, Boron-Doped Dinickel Phosphide to Enhance Polysulfide Conversion and Suppress Shuttling in Lithium−Sulfur Batteries, ACS Nano, 2024
DOI: 10.1021/acsnano.4c03315
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c03315