Nature Chem:碳硼烷配体修饰磷催化活化氢气
纳米技术 纳米 2024-06-30

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催化过程在很大程度上受到过渡金属复合物的作用,能够模拟过渡金属复合物的主族化合物受到人们的广泛关注。主族化合物有可能代替或者补充过渡金属化合物的催化。虽然人们发现一些主族化合物能够通过氧化加成反应活化氢气,但是如何实现主族化合物的加氢催化反应过程仍非常困难和挑战。

有鉴于此,特拉维夫大学Roman Dobrovetsky报道2,6-双(碳硼烷)吡啶作为pincer配体结合的有机磷阳离子的合成、分离、表征,并且研究这种有机磷阳离子通过氧化加成反应活化氢气。

本文要点

(1)

合成的2,6-双(碳硼烷)磷阳离子能够将PIII阳离子对H-H化学键进行氧化加成,生成二氢磷阳离子。而且这种有机磷阳离子能够对C=C双键和稠环芳烃进行催化加氢。这种有机磷化合物能够在单个分子实现活化H2,而且能够作为催化剂进行催化加氢。这项研究说明主族化合物有可能作为加氢催化剂。

(2)

作者合成了结构限域且修饰pincer配体的有机磷阳离子,机理研究结果显示其分解H2的过程是亲电活化驱动。

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Bawari, D., Toami, D., Jaiswal, K. et al. Hydrogen splitting at a single phosphorus centre and its use for hydrogenation. Nat. Chem. (2024). 

DOI: 10.1038/s41557-024-01569-y

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01569-y


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