丙烷对CO2氧化脱氢(CO2-ODHP)反应非常重要,CO2-ODHP反应不仅能够生成丙烯而且消耗大量CO2。GaN/分子筛对该反应能够表现非常好的性能,但是GaN/分子筛催化剂面临Pt-或Cr-催化剂类似的稳定性较低、容易形成积碳的问题。当催化反应在高于550 ℃反应,这种稳定性问题尤为严重。
通常导致催化剂失活的主要原因是积碳,生成的碳物种难以及时去除。
有鉴于此,陕西科技大学刘昭铁教授、何珍红教授等报道对分子筛修饰较短的b轴和多级孔,因此通过降低扩散距离,提高孔结构的方式增强传质。
DFT理论计算和原位DRIFT表征说明该反应过程包括直接脱氢反应和逆水煤气变换反应(还原CO2),而且确认CO2参与反应。这项工作有助于发展基于传质策略设计高活性催化剂。
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Zhan-Jun Zhu, Zhen-Hong He*, Yue Tian, Sen-Wang Wang, Yong-Chang Sun, Kuan Wang, Weitao Wang, Zhi-Fang Zhang, Jiajie Liu, and Zhao-Tie Liu*, Mass-Transfer Enhancement in the CO2 Oxidative Dehydrogenation of Propane over GaN Supported on Zeolite Nanosheets with a Short b-Axis and Hierarchical Pores, ACS Catal. 2024, 14, 10376–10391
DOI: 10.1021/acscatal.4c02599