直接跟踪固态电解质/电极界面的结构和成分演变并妥善解决界面问题对于提高固态锂金属电池(SSLMB)的性能至关重要。

近日，香港科技大学Tianshou Zhao，Baoling Huang，Jing Sun使用原位透射电子显微镜(TEM)研究了Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃(LAGP)与锂负极之间界面的结构演变。

文章要点

1）研究人员发现锂与原始LAGP之间的反应会导致持续的体积膨胀和接触损失，即使不施加电压也是如此。为了稳定界面，研究人员构建了一种多层固体电解质，其中LAGP涂有聚合物电解质(P-DOL)，使界面层在整个锂化过程中保持其原始形貌。此外，P-DOL促进界面处富LiF的形成，抑制了LAGP的电子传输和体积膨胀，这进一步得到了低温透射电子显微镜和模拟分析的证实。

2）独特的多层电解质的有效性和循环性能在各种电池中都得到了证实，即使在高速率（10 C）、高活性材料负载（11.7 mg cm^-2）、宽电压范围（2.8-4.45 V）和温度范围从-20到50 °C等恶劣的测试条件下也是如此。

3）研究人员通过应用相同的界面改性方法，还制备了具有高离子电导率和界面稳定性的LLZTO基（Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂）电解质。

这项工作为研究固固界面的接触反应和失效机制提供了宝贵的指导，最终促进了高性能SSLMB的设计。

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Jin Li, et al, Stabilizing LAGP/Li interface and in-situ visualizing the interfacial structure evolution for high-performance solid-state lithium metal batteries, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02075H

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee02075h