光催化甲烷氧化偶联(OCM)用于多碳(C₂₊)产品演化是一种有前途的可持续生产增值化学品的方法，但由于其内在活性低，仍然具有挑战性。

在这里，中科大熊宇杰教授，Dong Liu, Ning Zhang展示了氧化铋(BiO_x)和金(Au)在二氧化钛(TiO₂)基底上的集成，通过合理的催化位点工程实现了光催化OCM的高转化率、产品选择性和催化耐久性。

文章要点

1）机理研究表明，BiO_x中的晶格氧被有效激活为局部氧化剂以促进甲烷解离，而Au控制甲基转移以避免不良的过度氧化并促进碳碳偶联。

2）最佳Au/BiO_x-TiO₂混合物在流动反应器中提供20.8毫摩尔/克/小时的转化率，C₂₊产品选择性高达97%。更具体地说，OCM过程中晶格氧的真正参与是通过Mars-vanKrevelen机制引入的分子氧进行化学循环，从而赋予催化剂优越的稳定性。

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Guangyao Zhai, et al, Highly efficient, selective, and stable photocatalytic  methane coupling to ethane enabled by lattice oxygen looping, Sci. Adv. 10, eado4390 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.ado4390

https://www.science.org on June 29, 2024