在高电压LiCoO2(LCO)中实现高度可逆的阴离子氧化还原反应(ARR)对于提高功率/能量密度至关重要，但仍然缺乏可靠的调节策略。
在此，中科院大连化物所吴忠帅研究员，中科院山西煤炭化学研究所Chengmeng Chen报道了一种全面的表面到本体调谐深度脱锂策略，通过将微量Mg-Nb-Al锂层共掺杂与超薄界面分级氟化界面相结合，以独特的超薄双层阴极电解质界面结构为特征，内层富含1 nm厚的LiF，外层为2 nm厚的LixPOyFz层，可极其稳定地快速充电4.6V-LCO。
文章要点
1）锂层共掺杂引起的轻微阳离子无序协同限制了界面分级氟化，增强了LCO从本体到表面的阴离子/阳离子氧化还原过程，抑制了快速充电循环过程中的界面副反应，而Mg-Nb-Al柱则强化了层状锂扩散通道。
2）实验结果显示，LCO在500次循环后实现了创纪录的198 mAh g-1可逆容量和5 C快速充电500次后的77.8%容量保持率。组装的石墨||LCO软包电池展示了最先进的循环性能，在5 C充电和10 C放电下经过1400次循环后几乎没有容量衰减。
3）研究人员在理论上揭示了通过Nb5+诱导的高自旋极化弱Co-O八面体晶场抑制氧电子空穴的产生是4.6V-LCO中高度可逆ARR的关键。
这项工作为实现高压LCO的可逆深度脱锂提供了设计指导。
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Zhihong Bi, et al, A surface-to-bulk tunning deep delithiation strategy towards 5C fast-charging 4.6 V LiCoO2, Energy Environ. Sci., 2024
DOI: 10.1039/D4EE01674B
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01674b
