通过理性设计甲醇氧化催化剂(MOR)促进不通过CO路径进行催化反应,有助于解决MOR催化剂中毒的问题。但是如何实现*CHO和*OH中间体的选择性偶联反应具有非常大的困难。
有鉴于此,中国科学技术大学姚涛、丁韬等报道CeO2纳米立方体表面生长Pt外延原子层,得到催化活性非常高的Pt原子层电催化剂,这种结构材料表现最大化的电子-金属载体相互作用,增强偶联反应选择性。
本文要点
尺寸较小的单层Pt在Pt-O-Ce位点和CeO2表面吸附*OH之间具有合适的距离,这能够限制*CHO的脱氢反应,因此实现不经过CO的路径和过程。
Pt-O-Ce位点生成的*CHO/*CO中间体能够移动到Pt的边缘,随后进行偶联反应,从而避免催化剂的毒化,同时提高催化反应的效率。Pt Als/CeO2催化剂具有优异的催化稳定性,在1000 s的纯CO气氛进行毒化测试,催化活性都没有衰减,这种Pt Als/CeO2催化剂是目前碱性MOR催化剂性能最好的一种。
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Airong Xu, Tong Liu, Dong Liu, Wenzhi Li, Hui Huang, Sicong Wang, Li Xu, Xiaokang Liu, Shuaiwei Jiang, Yudan Chen, Mei Sun, Qiquan Luo, Tao Ding, Tao Yao, Edge‐Rich Pt‐O‐Ce Sites in CeO2 Supported Patchy Atomic‐Layer Pt Enable a Non‐CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202410545
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202410545