武汉大学Nature Commun:COF稳定单原子Ru酸性OER
纳米技术 纳米 2024-06-28

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对于目前Ru电催化剂酸性水氧化反应,阻碍动力学优势的晶格氧氧化路径,激发吸附物转化路径通常以电催化活性降低为代价。

有鉴于此,武汉大学罗威教授等报道结构稳定的烯基连接2D COF载体(COF-205)修饰原子分散的Ru催化剂,形成COF-205-Ru。

本文要点

(1)

COF-205-Ru催化剂的π共轭结构不仅形成较强的Ru-N化学键阻碍Ru物种溶解,而且通过多重π共轭结构降低Ru的价态,因此能够活化Ru配位的氧原子,在OER反应过程中稳定氧空穴。

(2)

通过XAS、原位Raman、原位XRD等表征技术以及DFT理论计算,电化学稳定性测试,说明活化的氧具有更高的O 2p轨道能级,而且降低形成氧空穴的形成能,因此改善电化学稳定性,显著降低酸性水氧化反应的能垒。COF-205-Ru催化剂的质量活性达到2659.3 A g-1,数值达到RuO2的32倍,而且能够稳定280 h。这项工作有助于同时增强Ru催化剂的稳定性和催化活性。

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Jia, H., Yao, N., Jin, Y. et al. Stabilizing atomic Ru species in conjugated sp2 carbon-linked covalent organic framework for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 5419 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49834-5

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49834-5


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