Nature Commun:亚表面A位点空位活化晶格氧促进甲烷无氧转化为合成气
纳米技术 纳米 2024-06-27

调节钙钛矿氧化物(ABO3)的氧活性在均衡氧化还原反应的催化活性-选择性具有前景,但是目前人们对于氧的活化机理缺乏深入理解。

有鉴于此,中国科学院大连化物所王晓东研究员、黄传德博士、西北大学朱燕燕副教授、大连理工大学蒋博副教授提出在Fe-O表面层下方的亚表面A位点空穴能够显著改善LaFeO3的氧活性,因此在甲烷的无氧氧化反应制备合成气的反应中实现2.9倍性能提高。

本文要点

(1)

实验和理论计算结果说明缺陷导致缺少Lasub-O相互作用,从而提高氧的电子密度和迁移率,这使得C-H键切断的能垒降低,从而显著增强甲烷转化为合成气的性能。

(2)

这项研究说明A位点阳离子对于调控氧原子电子结构的重要作用,这个研究结果与传统理论认为氧化还原来自B位点阳离子的说法不同,有助于设计具有发展前景的新型氧化还原催化材料。


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He, J., Wang, T., Bi, X. et al. Subsurface A-site vacancy activates lattice oxygen in perovskite ferrites for methane anaerobic oxidation to syngas. Nat Commun 15, 5422 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49776-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49776-y


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